ACS Catalysis 致力于發(fā)表有關(guān)多相催化、分子催化和生物催化等具有原創(chuàng)性的研究結(jié)果,領(lǐng)域包括生命科學、金屬有機與合成、光化學與電化學、藥物發(fā)現(xiàn)與合成、材料科學、環(huán)境保護、聚合物發(fā)現(xiàn)與合成以及能源和燃料。
期刊收錄研究方向:旨在報道涉及已知催化劑的新反應(yīng)和新合成方法、發(fā)現(xiàn)或修飾新催化劑、催化機理和研究、已知流程的改進以及概念進展等領(lǐng)域的內(nèi)容。 具體而言,ACS Catalysis涵蓋對本質(zhì)上具有催化作用的分子、大分子和材料的實驗和理論研究,即它們具有催化轉(zhuǎn)化能力
作者簡介
第一作者:殷海濱:現(xiàn)為中國科學技術(shù)大學曾杰課題組博士研究生
通訊作者:李洪良,馬新龍:中國科學技術(shù)大學曾杰老師課題組特聘副研究員
曾杰:副校長,中國科學技術(shù)大學講席教授。入選國家杰出青年科學基金、英國化學會會士(FRSC),擔任國家重點研發(fā)計劃科學家。研究領(lǐng)域為二氧化碳催化轉(zhuǎn)化技術(shù)。已在Nature、Nature Nanotechnology等高影響力學術(shù)期刊發(fā)表了221篇論文,H因子為74。出版書籍5部。榮獲中國青年科技獎“特別獎"、Falling Walls 科學突破獎、英國國際發(fā)明展年度國際發(fā)明“鉆石獎"、中國科技產(chǎn)業(yè)化促進會科學技術(shù)一等獎、中國化學會-贏創(chuàng)化學創(chuàng)新獎、侯德榜化工科學技術(shù)青年獎、中國新銳科技人物、安徽省自然科學獎一等獎、安徽青年五四獎?wù)碌泉勴?。研究成果入選國家“十三五"科技創(chuàng)新成就展。
論文簡介
甲烷的直接功能化是一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn),特別是使用非貴金屬催化劑。該工作通過實驗證明了具有豐富氧空位的金紅石TiO2納米棒可以在沒有光照射的情況下,利用雙氧水(H2O2)可以直接將甲烷輕度氧化成甲醛(HCHO)。甲烷轉(zhuǎn)化的活性隨著氧空位(VO)濃度梯度的增大而增大。在H2O2水溶液中,30 bar CH4,70°C條件下反應(yīng)1 h,VO的TiO2納米棒的總氧化產(chǎn)物產(chǎn)率可達40.80 μmol,其中對HCHO的選擇性為64.1%。根據(jù)催化結(jié)果,光譜數(shù)據(jù)和DFT,我們確定了反應(yīng)活性中間體,并繪制了相應(yīng)的反應(yīng)路徑。
總體來說,H2O2在VO附近的Ti原子上被活化形成表面過氧中間體,隨后CH4被活化生成甲氧基。甲氧基既可以與水反應(yīng)生成甲醇,也可以與羥基自由基反應(yīng)生成CH3OOH。甲醇被羥基自由基攻擊脫水生成·CH2OH, ·CH2OH進一步與羥基自由基反應(yīng)脫水生成HCHO。CH3OOH直接脫水生成HCHO。
實驗中所使用的巖征產(chǎn)品
微型反應(yīng)釜YZPR-25
產(chǎn)品優(yōu)勢:
1、壓力數(shù)顯功能,壓力顯示精度0.01mpa,psi,mpa,bar三種模式切換
2、安全連鎖保護功能:自由設(shè)置超壓、超溫報警值,超溫超壓自動報警并停止反應(yīng)
3、7英寸真彩觸控操作,中英文界面,一鍵切換
4、具備 RS485 通訊,可連電腦控制
巖征儀器
上海巖征實驗儀器有限公司成立于2011年。專注于多通道固定床反應(yīng)器、高通量催化劑評價裝置、實驗室反應(yīng)裝置、高壓反應(yīng)釜、成套連續(xù)反應(yīng)裝置等領(lǐng)域,為化工、科研、環(huán)保、制藥、醫(yī)療多個行業(yè)客戶提供成套設(shè)備和一體化解決方案。
巖征儀器是集研發(fā)和生產(chǎn)一體的綜合型企業(yè),在上海自有8000平米生產(chǎn)工廠,公司通過了ISO9001:2015質(zhì)量體系認證和歐盟CE認證,產(chǎn)品遠銷美國、印度和澳大利亞。